微波水热法制备镧、铕和锌—铕掺杂TiO_2光催化剂及其光催化活性

作者
陈诚
摘要
本文采用微波水热法制备了镧、铕单掺杂及锌-铕共掺杂TiO_2光催化剂TiO_2-La、TiO_2-Eu和TiO_2-Zn-Eu,并选取甲基橙溶液作为模拟降解物,分别在自制紫外灯、微波(MW)、微波-紫外(MW-UV)、微波-超声-紫外(MW-UT-UV)以及可见光照射条件下,考察三种光催化剂的光催化降解活性,以探究制备条件对催化剂光催化活性的影响。重点考察了元素掺杂量、微波水热功率、微波水热温度、微波水热时间、马弗炉煅烧温度和煅烧时间等因素对催化剂光催化活性的影响。通过XRD、FESEM、XPS、N_2吸附-脱附、TG-DTG、ICP-AES、FTIR和PL测试分析手段,对所制备掺杂型TiO_2光催化剂的结构进行表征,讨论了催化剂的结构对其光催化活性的影响原因,得到主要结果如下:一、微波水热法制备La掺杂TiO_2光催化剂及其光催化活性微波水热法制备TiO_2-La的最佳条件为:n(La~(3+)):n(Ti~(4+))=0.12%,微波水热合成功率650 W,微波水热合成温度150℃,微波水热合成时间2.5 h,煅烧温度600℃,煅烧时间3 h。使用TiO_2-La光催化剂在MW、MW-UV和MW-UT-UV三种降解条件下对甲基橙溶液进行光催化降解35 min,其降解率分别为9.8%、99.2%和100%;此外,在自制紫外灯照射下降解甲基橙溶液30 min,甲基橙的降解率为97.4%;在可见光照射下降解甲基橙溶液4 h,甲基橙几乎完全降解。XRD、FESEM和N_2吸附-脱附测试分析表明,TiO_2-La具有晶型单一、结晶度高、粒径小且分布均匀等特点,且TiO_2-La是一种孔径大小均匀、比表面积大的介孔材料,因此,TiO_2-La具有较高的光催化活性;EDS、XPS和ICP-AES测试分析表明,TiO_2-La主要元素为Ti、O,另外负载有少量的La元素,La主要以+3价的氧化物形态存在于TiO_2表面;FTIR测试分析表明,TiO_2-La表面存在着比纯TiO_2更多的表面羟基,羟基存在有利于光催化活性的提高。La的掺入改善了TiO_2的晶相组成、比表面积及表面活性成分,从而提高了TiO_2催化剂光催化降解活性。二、微波水热法制备Eu掺杂TiO_2光催化剂及其光催化活性微波水热法制备TiO_2-Eu的最佳条件为:n(Eu~(3+)):n(Ti~(4+))=0.08%,微波水热合成功率700 W,微波水热合成温度150℃,微波水热合成时间2.5 h,煅烧温度600℃,煅烧时间3 h。使用TiO_2-Eu光催化剂在MW、MW-UV和MW-UT-UV三种降解条件下对甲基橙溶液进行光催化降解,其降解率分别为8.9%、99.0%和100%;此外,在自制紫外灯照射下降解甲基橙溶液30 min,甲基橙的降解率为96.7%;在可见光照射下降解甲基橙溶液4 h,甲基橙几乎完全降解。XRD、FESEM和N_2吸附-脱附测试分析表明,TiO_2-Eu具有晶型单一、结晶度高、粒径小且分布均匀、比表面积大、孔结构规整等特点,因此,TiO_2-Eu具有较高的光催化活性;EDS、XPS和ICP-AES测试分析表明,TiO_2-Eu主要元素为Ti、O,另外负载有少量的Eu元素,Eu主要以+3价的氧化物形态存在于TiO_2表面,Eu的氧化物可在TiO_2表面形成电子或空穴俘获阱,使得电子和空穴得到有效分离;FTIR测试分析表明,TiO_2-Eu表面存在着比纯TiO_2更多的表面羟基,羟基的存在有利于光催化活性的提高。Eu的掺入改变了TiO_2的晶相组成、比表面积及表面活性成分,从而提高了TiO_2催化剂光催化降解活性。三、微波水热法制备Zn和Eu共掺杂TiO_2光催化剂及其光催化活性微波水热法制备TiO_2-Zn-Eu的最佳条件为:n(Zn~(2+)):n(Ti~(4+))=0.06%,n(Eu~(3+)):n(Ti~(4+))=0.12%,微波水热合成功率600 W,微波水热合成温度150℃,微波水热合成时间2.5 h,煅烧温度575℃,煅烧时间3 h。使用TiO_2-Zn-Eu光催化剂在MW、MW-UV和MW-UT-UV三种降解条件下对甲基橙溶液进行光催化降解35 min,其降解率分别为9.9%、99.7%和100%;此外,在自制紫外灯照射下降解甲基橙溶液30 min,甲基橙的降解率为98.6%;在可见光照射下降解甲基橙溶液3.5h,甲基橙几乎完全降解。XRD、FESEM和N_2吸附-脱附测试分析表明,TiO_2-Zn-Eu具有晶型单一,结晶度高、粒径小且分布均匀、比表面积大、孔结构规整等特点,因此,TiO_2-Zn-Eu具有较高的光催化活性;EDS、XPS和ICP-AES测试分析表明,TiO_2-Zn-Eu主要元素为Ti、O,另外还负载有少量的Zn元素和Eu元素,Zn和Eu分别以+2和+3价的氧化物形态存在于TiO_2表面,并形成电子或空穴俘获阱,使得电子和空穴得到有效分离;FTIR测试分析表明,TiO_2-Zn-Eu表面存在着比纯态TiO_2更多的表面羟基,羟基存在有利于光催化活性的提高。Zn和Eu的共掺入改善了TiO_2的晶相组成、比表面积及表面活性成分,进一步提高了TiO_2催化剂光催化降解活性。本文结果表明,采用微波水热法制备镧、铕单掺杂及锌-铕共掺杂TiO_2光催化剂,镧、铕单掺杂及锌-铕共掺杂均使TiO_2催化剂的光催化活性得到提高,而微波和超声的协同作用,又使三种掺杂型光催化剂的光催化活性得到进一步提高。微波水热法将传统的水热合成法与微波场结合在一起,利用其高温高压的反应环境来溶解一些较难溶的物质,再经重结晶、分离及高温煅烧处理后制备光催化剂,这为掺杂型TiO_2光催化剂的制备提供了一条节能、高效和环境友好的绿色途径,促进了TiO_2光催化剂的实际应用,并丰富了微波化学的研究内容。
关键词
微波水热法;镧掺杂;铕掺杂;锌和铕共掺杂;TiO_2光催化剂;光催化活性
页数
106
出版日期
2019-05-27
学位授予单位
云南师范大学
学位年度
2019
学位
硕士
导师
毕先均
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