铋系异质结构光催化剂制备、表征及其性能研究

作者
赵敏;
摘要
光催化技术在解决环境污染方面具有巨大的潜能。而最具有代表性的TiO_2由于禁带宽,量子效率低,在实际应用研究中受到了限制。铋系化合物因带隙窄,光吸收能力好,能够在可见光范围展现出良好的光催化氧化活性。在铋系半导体光催化材料中,(BiO)_2CO_3属于典型sillén构象材料。(BiO)_2CO_3中Bi原子的6s轨道和O原子的2p轨道杂化,其杂化作用促使原来价带形成连续价带,使半导体的带隙变窄,有效提高了其可见光的吸收能力。另外,(BiO)~(2+)层和CO_3~(2-)层交替排列,该交替排列的层与层间更有利于光生载流子的传输,因此,(BiO)_2CO_3在光催化领域中具有重要的研究价值。本文通过(BiO)_2CO_3的水热合成、掺杂及其异质结构构建等研究,探索提高(BiO)_2CO_3可见光的光催化活性的有效途径。主要研究内容如下:(1)选取Bi(NO_3)·5H_2O和Na_2CO_3为制备(BiO)_2CO_3原料,采用水热法并通过改变水热时间、水热温度和反应溶液的pH得到制备样品的最佳条件。研究结果得出,水热时间为2 h,水热温度为140℃,反应溶液pH为9.9时,制备的样品光催化活性最好,通过模拟太阳光照射,对活性艳蓝染料的降解率达86.1%(2)选取硫代乙酰胺(TAA)为硫源,采用液相硫化法制备出S掺杂的具有异质结的Bi_2S_3/(BiO)_2CO_3复合催化剂。研究了元素S/Bi的不同摩尔比的投加量对催化剂的形貌和光催化性能的影响,并选用多种技术方法对该样品的活性、结构和形貌进行系统分析。研究结果得出,元素S/Bi的最佳摩尔比为0.15,催化剂仍呈片状,通过光照对活性艳蓝进行活性测试,得出样品具有非常好的光催化活性,对染料的降解率达95%。(3)由L-半胱氨酸提供氮源和硫源,采用水热法制备出N掺杂的具有异质结Bi_2S_3/(BiO)_2CO_3复合催化剂。研究了L-半胱氨酸的用量对该复合光催化剂的形貌和光催化活性的影响,并选用多种检测技术对该催化剂活性、结构和形貌进行系统分析。研究结果表明,当L-半胱氨酸用量小于0.6 mmol时,该复合催化剂呈片状,等于或大于0.6 mmol时,呈大小均匀的分层的花状,且用量为0.6 mmol时光催化活性最好,在模拟太阳光照射下,对活性艳蓝染料的去除率达98.4%。(4)以(NH)_4Mo_7O_(24)·4H_2O为Mo源,采用水热法制备出具有异质结的复合催化剂Bi_2MoO_6/(BiO)_2CO_3。研究了Mo元素和Bi元素的不同摩尔比对该复合催化剂的形貌和光催化活性的影响,并选用多种检测技术对该催化剂的活性、结构和形貌进行系统分析。研究结果表明,随着Mo引入量增加,该复合催化剂纳米片晶体沿{001}面逐渐生长,纳米片厚度逐渐增大。通过对染料的活性测试得到元素Mo/Bi的最佳摩尔比为0.14,通过模拟太阳光照射,样品对活性艳蓝染料的降解率达91%。
关键词/主题词
光催化;(BiO)_2CO_3;复合光催化剂;异质结
页数
63
出版日期
2016-05-01
学位授予单位
大连工业大学
学位年度
2016
学位
硕士
导师
马红超
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