纳米片自主装原位N掺杂(BiO)_2CO_3分级微球的可控合成及可见光催化净化RhB和NO性能

作者
刘海涛;
摘要
水体和大气污染是当前人类面临的重大环境问题。为充分利用太阳能解决环境污染问题,拓展光催化剂对可见光的响应范围,本文以二氰二胺和柠檬酸铋为前驱体,采用一步水热法合成具有优异可见光催化活性的原位N掺杂(BiO)_2CO_3纳米片和纳米片自组装分等级微球结构。采用X射线衍射(XRD),扫描电镜(SEM),X射线光电子能谱(XPS),傅里叶变换红外(FT-IR),紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)和光致发光谱(PL)等对合成的材料进行表征,结果表明,二氰二胺和柠檬酸铋的配比、水热反应温度和水热反应时间对(BiO)_2CO_3的形貌结构、禁带宽度以及电子-空穴复合率产生显著影响。在180℃下,采用二氰二胺和柠檬酸铋的摩尔比为1,水热反应24h,获得的(BiO)_2CO_3具分等级微球结构,比表面积最大、禁带宽度最小、电子-空穴对复合率最低,因此活性最高。这是(BiO)_2CO_3分等级微球最佳制备工艺条件。通过分析各个反应阶段固相产物的晶相结构、成份和形貌结构,探讨了(BiO)_2CO_3的生长机理。二氰二胺在水热过程中产生铵根离子,铵根离子在水溶液中电离出OH-,柠檬酸铋在有OH-存在时才水解产生柠檬酸根和BiO+,柠檬酸根进一步水解产生CO32-,在生成(BiO)_2CO_3的过程中,出现了重要中间体(BiO)_4CO_3(OH)2,同时N原子原位掺杂进入(BiO)_2CO_3晶格。N掺杂使(BiO)_2CO_3的光响应范围大幅拓展至可见光,通过价带XPS获得了掺杂N元素减小(BiO)_2CO_3禁带宽度的证据。同时发现纳米片自组装(BiO)_2CO_3分等级微球经过一个Ostwad成熟化过程,包括反应产生无定形晶体、成核、结晶、生长成纳米片以及纳米片自组装过程。随着反应时间的延长,晶体小颗粒逐渐溶解并在微球纳米片上重新结晶,这使获得的(BiO)_2CO_3分等级微球的粒径均匀,性质稳定。将制备的N掺杂(BiO)_2CO_3微球应用于液相罗丹明B(RhB)和气相NO的可见光催化净化。结果表明,制备的样品表现出对液相罗丹明B和气相NO优异的可见光催化降解活性,高于比表面积远大于N掺杂(BiO)_2CO_3微球的N掺杂TiO_2和C掺杂TiO_2粒子,且发现N掺杂(BiO)_2CO_3微球在多次循环使用后光催化性能保持稳定。本文研究结果对为铋系催化剂的可控合成和改性及环境净化应用提供了设计思路,为铋系催化剂走向应用提供了技术基础。
关键词/主题词
水热反应;碳酸氧铋;原位N掺杂;可见光催化;生长机理;环境污染
页数
57
出版日期
2013-05-20
学位授予单位
重庆工商大学
学位年度
2013
学位
硕士
导师
董帆
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