中国化学会第30届学术年会摘要集-第二十九分会:电化学材料

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  • [会议] 层状材料LiNi_xCo_(1-2x)Mn_xO_2的表面偏析与体相电导率
    摘要:层状氧化物LiNi_xCo_(1-2x)Mn_xO_2具有容量高,热稳定性好等优点,被认为是下一代先进能源材料的候选者。但仍存在一些共性的基础问题还末完全清楚,如表面偏析,及电导率。在实际使用中,这些属性对材料的电化学性能有着重大的影响。因此急切需要揭示本体材料的真相。我们分别采用软XPS深度剖析方法和交流阻抗法研究了这类层状氧化物的表面偏析现象、规律及其电学行为。结果表明这类氧化物具有表面偏析行为:组分Ni和Mn趋于在样品的表面富集;而对于组分Co则具有反偏析的行为;并且它们的相对偏析量是随组分Ni的含量增加而减少的,表现出了组分协同效应。对其体相电导率的研究得到:体相的活化能与锂层厚度有着密切的联系,体相活化能随锂层厚度减少而增加。这项研究可以为我们选择材料和设计材料提供思路。
  • [会议] 苯二胺功能化石墨烯纳米材料及电吸附脱盐性能
    摘要:工业水回用可有效缓解水资源短缺的困境。但由于水中盐度过高,成为限制其回用的重要原因之一。因此,开展脱盐研究已经成为近年来的研究热点。电吸附方法由于具有脱盐效率高、无二次污染和再生容易的优点,备受人们关注。我们通过耦合有机共价修饰及超分子自组装技术,构建了一种苯二胺功能化石墨烯纳米材料,将其作为电吸附电极开展脱盐研究。研究表明,该电极具有较高的吸附容量,比电容远远高于传统的活性炭电极。组装的电吸附装置在1.6 V电压下,即可快速、高效地去除水中盐离子。
  • [会议] Na_2FeSiO_4正极材料:结构及内在Fe-Si框架的多样性
    摘要:采用自适应基因算法及第一性原理的方法,对Na_2FeSiO_4多晶形材料的晶体结构进行了系统研究。根据铁原子和硅原子不同的配位数,晶体结构的能量和体积规律变化。我们发现所有的晶体结构可以根据内在的Fe-Si框架分类,有二维和三维两种类型,从而大大减小了晶体结构的种类;而这些Fe-Si框架可以用几种不同的结构单元任意组合而成。我们发现具有金刚石结构的Fe-Si框架的晶体结构最为稳定,金刚石的结构的框架完全由四面体单元组合而成。此外,我们对不同Fe-Si框架的动力学及热力学的稳定性进行分析,我们发现一些Fe-Si框架的变化需要克服较高的能垒,这意味着在充放电过程中,Na离子潜入和脱离正极材料都不会引起晶体结构中Fe-Si框架的改变。不同的晶体框架可以通过X射线衍射谱进行识别。这些现象对研究其他相关的电池正极材料有深远意义。
  • [会议] 新型碳基电极材料构筑
    摘要:高性能电极材料需要具有较高的催化活性,较大的比表面积和稳定的导电特征,碳材料以其结构可设计性、高稳定性和功能化是新型储能器件理想的电极材料1。然而其实际应用却受限于高成本制备过程。三聚氰胺和生物质资源丰富且价格低廉,是制备碳电极材料可选择的重要原料2-5。其可设计的组分组成、可控的分解温度和可调的催化剂使用是的高性能的碳基电极更容易获得。我们成功制备了一些列的碳基电极材料,如均相核壳结构碳纳米纤维、表面褶皱的大孔碳纳米管、碳空心球、3D富N碳基电极和基于树皮的碳基天然构筑电极(见Fig.1),成功将其应用于电催化和锂电池领域,表现出了突出的结构特性和较好的催化活性和高的容量性能。进而通过调控催化剂,反应时间和温度,制备出一系列功能化碳复合电极材料。
  • [会议] NiCo层状双氢氧化物纳米片的连续水热合成及其电解水性能
    摘要:利用高温高压连续水热流动反应器合成了形貌可控的NiCo层状双金属氢氧化物(LDH)纳米板,通过将合成的纳米板剥离成较薄的纳米片,显著增强其电化学催化产氧(OER)性能。与常规静止水热反应相比,连续水热流动反应器可以更好地控制高温高压水热反应中反应物的超饱和度,从而更好地控制产物的形貌和尺寸。采用氨水作为沉淀剂,利用~([Co~Ⅲ(NH_3)_6])~(3+)比~([Co~Ⅱ(NH_3)_6])~(2+)在溶液中更为稳定的特点,一步直接合成NiCo LDH,避免了传统共沉淀法繁琐冗长的步骤。对所合成的NiCo LDH纳米板做剥离处理可得到厚度更薄、尺寸更小的NiCo LDH纳米片,从而进一步增强其电催化OER活性。剥离后的NiCo LDH纳米片仅需367 mV的过电位即可驱动电流密度j=10 mA cm~(-2),而未剥离的纳米板和静止水热合成的较厚纳米板达到相同的电流密度则分别需要430及474 mV的过电位。剥离后的NiCo LDH纳米片的OER与目前报道的最好的非贵金属OER催化剂性能相当。对于NiCo LDH剥离后的OER性能的提升,其原因可归结于剥离后比表面积的增加及更多活性位点暴露并参与反应。
  • [会议] 二次谐波研究离子液体在石墨烯表面的电化学过程
    摘要:石墨烯是一种稳定存在的二维量子体系的单层石墨片,具有超高的载流子迁移率,已经被广泛应用在能源、传感、催化等多个领域。然而,目前为止,文献中对石墨烯表/界面的电化学反应机理的原位研究的报道尚不多见。急需发展一种在分子水平上能够原位、无损检测电极界面分子反应机理的方法。光学非线性二次谐波技术是研究该类体系的最好方法之一。目前采用该方法研究石墨烯表面无机金属离子吸附以及质子转移只有极少的两篇报道~([1,2])。最近本小组使用二次谐波技术得到了高定向热解石墨的谐波信号,在此基础之上,我们将使用该技术进一步研究离子液体在石墨烯表面的原位电化学反应过程,期望进一步了解离子液体在石墨烯表面的吸附、质子转移过程的机理。
  • [会议] 纳米片状Co_3O_4微波液相合成及其储锂性能研究
    摘要:以六水硝酸钴为钴源,氢氧化钠为沉淀剂,采用微波辅助及液相合成法制备了片状纳米Co_3O_4材料。在100m A g~(-1)充放电电流密度下,其首次放电容量达到1204.7m Ah g~(-1),30次循环后可逆容量稳定在800m Ah g~(-1),储锂容量和循环性能能要明显优于无微波辅助制备的纳米Co_3O_4材料。
  • [会议] 无模板水热法一步制备锐钛矿TiO_2空心球及其储锂性能
    摘要:二氧化钛(TiO_2)具有良好的嵌锂脱锂性能,较低的成本及环境友好等特性,被认为是一种具有发展前景的锂离子电池负极材料。而空心球结构材料具有极大的比表面积,较低的密度,使得空心球结构的TiO_2材料具有更快的锂离子传输能力。本文以钛酸四正丁酯为前驱体,在碳酸氢铵的存在下通过一种新型的无模板剂的水热法一步合成了具有空心球结构的TiO_2。钛酸丁酯与碳酸氢铵受热分解后的水蒸汽发生水解反应,在氨气与二氧化碳气氛下,形成空心球结构的TiO_2,并且无需经过退火即可得到锐钛矿晶型的TiO_2。所得空心球直径在1-4μm之间(图1),在300mA g~(-1)电流密度下,该空心球结构的TiO_2100次充放电循环后比容量仍有142.8mA h g~(-1)(图1)。本文制备方法成本较低,操作简便,该方法也为制备其他电极材料的制备提供了新的思路。
  • [会议] N掺杂型中空多孔碳碗:提升中空多孔碳材料储能性能的新途径
    摘要:中空多孔碳材料因其在储能领域的良好应用前景受到了研究者们的广泛关注~([1])。然而,中空多孔结构的内部空腔会极大地降低材料整体堆积密度,不利于此类材料的实际应用~([2])。基于此,本文发展了一种"二氧化硅辅助的聚苯并噁嗪包裹策略"制备结构参数可控的中空多孔碳材料,并合成出具有高比表面积(2161 m2g~(-1))、高N含量(5.1 at%)和均一碗状结构的N-掺杂型中空多孔碳碗。载硫后的中空多孔碳碗作为锂硫电池正极材料,可以通过碳材料的物理吸附作用和N原子的化学吸附作用抑制充放电过程中的"飞梭效应"从而获得良好容量性能(0.2 C放电比容量1192 mA h g~(-1))、高倍率性能(4 C放电比容量535 mA h g~(-1))和长循环稳定性(1 C充放电400个循环的单圈平均衰减率仅为0.053%)。本文同时证明了碗状结构能够显著提升中空多孔结构的堆积密度和能量密度。此外,本文所发展的合成方法可以成为设计和合成N掺杂型碳材料的普适性方法,并有望应用于超级电容器、催化和生物医学等其它研究领域。
  • [会议] 富氮聚合物衍生碳材料的制备及其氧还原催化性能研究
    摘要:廉价且高活性的氧还原电催化剂对燃料电池和金属空气电池的工业化应用起到至关重要的作用。1-5由于其可调控的外层电子和自旋结构,异质原子掺杂碳材料作为氧还原催化剂被广泛地研究,且其活性和稳定性已经接近于贵金属铂基材料。在本文中,我们报道了一系列基于富氮聚合物衍生的异质原子掺杂碳材料,它们具有高密度金属位点以及高比表面积。研究结果表明富氮聚合物为前驱体制备的异质原子掺杂碳材料的氧还原活性远高于常规低氮聚合物制备的碳材料氧还原催化活性。在酸性和碱性电解质体系中,其氧还原催化性能接近甚至超越了贵金属铂基材料的活性,其高催化活性来源于高密度金属活性位点和高比表面积。

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